Autodidata, desenvolveu pesquisa em vários setores da arte contemporânea, principalmente no campo da pintura. Construiu uma carreira sólida ao longo 45 anos atuando no cenário das artes plásticas do Brasil e exterior.
Em seus primeiros anos de trabalho, nas décadas de 1960 e 1970, teve forte ligação com a arte de vanguarda pós-moderna, realizando performances e trabalhos desenvolvidos em técnica mista (tais como radiografias e termografias). Neste período, participou das Bienais Internacionais de São Paulo de 1967 (IX), 1969 (X) ,1971 (XI) e 1973 (XII). Em 1971, a convite de Waldemar Cordeiro, apresentou seus trabalhos em chapas radiográficas na mostra Arteônica – Exposição Internacional de Arte Eletrônica, realizada no Museu de Arte Brasileira da FAAP.
Em 1969, em contraposição aos trabalhos vanguardistas, passou também a executar pinturas em tinta óleo sobre tela. Neste mesmo ano obteve o 1º Prêmio Aquisição/Pintura do 26º Salão de Arte Paranaense, realizado pelo Museu de Arte Contemporânea (MAC) do Paraná. Nesta oportunidade conheceu o também artista plástico paulistano Arcangelo Ianelli, então integrante da banca julgadora do salão. De tal contato e, então, amizade, veio a influência para uma inversão em sua trajetória, abandonando as pesquisas ligadas às novas vertentes artísticas e passando a dedicar-se quase que exclusivamente à pintura de cavalete. Como elemento de pesquisa pictórica e cromática elegeu o cafeeiro como símbolo da natureza, e o representou por uma figura circular de contornos sinuosos. Do cafeeiro surgiu o cafezal, formado pela disposição regular do arbusto em fileiras. A seriação da figura levou-o à perspectiva, e sua síntese formal a geometrização.
Ainda na década de 1970, agora dedicado à pintura, participou da XIV Bienal Internacional de São Paulo (1977) e da Bienal Ibero Americana do México (1978). Desenvolveu também, no mesmo período, extensa obra referenciada ao campo e à cidade. Em 1979 realizou uma exposição baseada na arquitetura de prédios e arranha-céus, explorando o formato retangular das janelas. No ano seguinte, desenvolveu uma série de pinturas abstratas geométricas a partir da figura do retângulo.
No ano de 1982 comemorou 20 anos de pintura com uma grande exposição retrospectiva no Museu de Arte Brasileira (MAB) da FAAP, onde foi lançado o livro Aldir – Geometria da Cor. Na época seu tema era Cidade X Campo, apresentando formas despojadas, ainda sob os efeitos dos trabalhos abstratos. Em 1983 realizou, com o crítico Alberto Beuttenmüller, o projeto Críticos x Artistas, onde retratou 20 críticos de arte e 20 artistas plásticos; o projeto culminou em uma publicação editorial homônima e em uma exposição no MAB-FAAP, que adquiriu e hoje abriga todos os 40 retratos realizados por Aldir. Em 1985 apresentou a fase Geo/Metria, que é uma síntese de sua pintura abstrata de 1980 e de paisagens rurais. Utilizou como símbolo, a partir de então, o retângulo em perspectiva oblíqua, eliminando a linha do horizonte de suas paisagens. A partir de 1987 desenvolveu os trabalhos de pintura em concreto colorido, propondo a horizontalização da pintura, proporcionando ao observador uma visão topológica das obras.
Em 1991, participou de excursão pela Itália junto dos artistas Argangelo Ianelli, Hércules Barsotti e Luiz Sacilotto, passando pelas cidades de Napoli, Salerno, San Savero e Avelino. No mesmo ano foi publicado o livro Geometrie Parlanti, com autoria de Haroldo de Campos, que sob a forma de poesia concreta traçava um paralelo com o trabalho então geométrico de Aldir.
Em 1993 realizou três exposições simultâneas no Campus da Universidade de São Paulo. No MAB-FAAP, apresentou a série Movimentos da Cor, em 1994. Em 1997 expôs com Alfredo Volpi, Franz Weissman e Arcângelo Ianelli no Museu de Arte de São Paulo (MASP), no Museu de Arte Moderna (MAM) do Rio de Janeiro e no Museu de Arte de Brasília, no projeto Poetas do Espaço e da Cor, projeto este que também originou livro homônimo. Em 1998 desenvolveu a série de pinturas denominadas Arco-Íris, reintroduzindo a linha do horizonte nos conjuntos de paisagens rurais. Em 1999 iniciou a série dos Quartetos Cromáticos e em 2001 apresentou-os na Pinacoteca do Estado de São Paulo em instalação denominada Pinturas para Pisar.
Comemorou 40 anos de pintura em 2003 com uma exposição no MASP-Centro, em São Paulo. No Espaço Cultural Blue Life, no mesmo ano, o livro Obsessão pela Cor, com textos de Frederico Moraes e Olívio Tavares de Araújo. Nos anos de 2004 e 2005 realizou individuais em galerias do Rio de Janeiro, São Paulo, Mato Grosso do Sul, Brasília e Belo Horizonte, expondo a fase Geometria Brasileira.
Em 2006 Aldir descobriu ser portador de uma grave leucemia.
Ainda em 2006 realizou a exposição Cores do Buraco Negro, com performance da bailarina Larissa de Moraes, no Centro Brasileiro Britânico, em São Paulo.
Debilitado pela doença, não deixou de produzir, utilizando-se inclusive da enfermidade como motivação e inspiração para suas obras através da série Campos de Batalha. Interrompido pelo agravamento de seu quadro clínico Aldir não chegou a expor a nova fase.
Em 12 de fevereiro de 2007, após 15 meses de luta, Aldir Mendes de Souza morreu, aos 65 anos de idade.
O trabalho desenvolvido durante mais de quatro décadas de produção confere a ele figurar entre os grandes coloristas brasileiros. Seu trabalho encontra-se hoje em importantes coleções e museus do Brasil e do exterior como MASP, MAM-SP, MAB-FAAP, Pinacoteca do Estado de São Paulo, Centro Cultural da Cidade de São Paulo, Museu de Arte Contemporânea do Paraná, Museu de Arte Contemporânea da USP, Fundação Nemirovsky, Rhode Island School of Design – EUA, dentre outras.
Em atenção aos anseios manifestados pelo artista quando diagnosticado portador de leucemia, a partir de 2007 todo o valor arrecadado com os direitos de imagem e comercialização do trabalho de Aldir Mendes de Souza através de seu atelier tem parcela de contribuição com a ABRALE – Associação Brasileira de Linfoma e Leucemia, através de parceria firmada com a instituição.
